На момент свадьбы финансовое положение супругов было достаточно шатким. Получить по-настоящему серьезную роль актеру не удавалось, потому приходилось довольствоваться небольшими ролями в малозаметных картинах. Ключевое для карьеры актера событие - знакомство с Альбертом Брокколи,  продюсировавшем фильмы о Джеймсе Бонде, произошло в 1980 году. Брокколи обратил внимание на внешность Пирса, великолепно соответствующую его представлениям о том, как должен выглядеть супер агент британской разведки, и некоторое время спустя приглашает его на роль Бонда.

Конечно же, Пирс дает свое согласие. Однако, в связи с тем, что точной даты начала съемок следующей серии «бондиниады» известно не было, продолжает сниматься в небольших кинофильмах и телевизионных сериалах. Приблизительно в это же время на актера обращают внимание в Голливуде и приглашают приняться участие в съемках сериала «Remington Steele» (1982-1987). Броснан принимает приглашение и вместе с женой перебирается в Лос-Анджелес. После переезда одно радостное событие следует за другим. Первым таким событием становится успех сериала, вторым, гораздо более значимым - рождение первого сына, названного Шоном Уильямом. Вскоре Пирс получает и первую номинацию на «Золотой Глобус» за роль в небольшом сериале  «Nancy Astor».

Светла полоса в жизни, сменяется полосой темной. Вначале по вине продюсеров сериала, не желающий пойти актеру навстречу, он на время выпускает из рук роль Бонда, которую тут же занимает Тимоти Далтон. Затем был обнаружен рак у его жены. Пирс старается как можно больше времени проводить рядом со своей умирающей женой, лишь изредка снимаясь в различных малобюджетных картинах - «Четвертый протокол» (1987), «Душители» (1988) и т.п., для того чтобы заработать деньги на жизнь. Кассандра умерла в декабре 1991 года.

В последующие несколько лет Броснан, старающийся заглушить боль от страшной утраты, целиком погружается в работу. Наиболее заметные картины с его участием, вышедшие в прокат в тот период, «Газонокосильщик» (1992) Бретта Леонарда и «Миссис Даутфайр» (1993) Криса Коламбуса.

Долгожданная удача приходит к актеру в середине девяностых, с вестью о том, что Тимоти Далтон больше не будет выступать в роли Бонда. Первая же картина с участием Броснана - «Золотой Глаз»(1995) по кассовым сборам обходит все предыдущие серии «бондиады». Две последующие ленты из этой серии «Завтра не умрет никогда» (1997) и «И целого мира мало» (1999) выходят не менее успешными. 20-я, юбилейная серия истории агента 007 - «Умри, но не сейчас» (2002), в очередной раз бьет все рекорды кассовых сборов «бондиниады», собирая в мировом кинопрокате более 430 миллионов долларов.

При этом зацикливаться на образе супер-героя Броснан не стал, продолжив вместо этого сниматься в картинах разных жанров: «Афера Томаса Крауна» (1999), «Матч» (1999), «Законы привлекательности» (2004), «Матадор» (2005), «Выкуп» (2007) и других.

Не так давно наладилась и личная жизнь актер. В 2001 году он женился на журналистке Келли Шей Смит, с которой познакомился за шесть лет до свадьбы.